در سالهای بعد به عنوان یکی از دانشجویان فعال دانشکده ادبیات دانشگاه تهران، مسؤول بخش تشکیلات سازمان دانشجویان شد. مهرداد بهار در سال 1330 به اتفاق دوستانش، بر اعضای شورای عالی دانشگاه شورید که به اخراج او از دانشگاه انجامید. پس از اخراج از دانشگاه و مرگ پدرش، راهی زندان گردید و پس از آزادی بار دیگر به فعالیت سیاسی پرداخت و 2 بار دستگیر و زندانی شد. مهرداد بهار در سال 1338 به انگلستان رفت و در دانشگاه لندن، نخستین فدراسیون دانشجویان مبارز علیه پهلوی را بنیان نهاد و به رهبری آن رسید.
در آن هنگام، حزب توده بر آن بود که چپها را از جبهه ملی جدا کند. بهار و برخی از اعضای رهبری کنفدراسیون، از دستور رهبری حزب توده سرباز زدند که باعث اخراج او از حزب توده شد. وی از سال 1344 به کلی دست از سیاست کشید و به ایران مراجعت کرد و به پژوهش فرهنگ ایران باستان پرداخت. مهرداد بهار سالها در دانشکده ادبیات دانشگاه تهران و چند دانشکده دیگر به تدریس پرداخت.
اساطیر ایران، رستم و سهراب، سخنی چند درباره شاهنامه، ادبیات مانوی و تخت جمشید و… از جمله آثار اوست. مهرداد بهار سرانجام در بیست و دوم آبان 1373 در 65 سالگی درگذشت و در بهشت زهرا به خاک سپرده شد.